DOI：10.1039/D5CC06085K

全文概述

本文報道了一種超快液相焦耳熱（ULJH）合成策略，在約24秒內(nèi)于泡沫鎳基底上原位制備并穩(wěn)定化NiFe-LDH納米片，顯著提升了析氧反應(yīng)（OER）的催化性能。該方法通過局部高溫脈沖觸發(fā)LDH快速生長，并與基底強(qiáng)界面結(jié)合，同時抑制納米片團(tuán)聚，形成超薄、暴露活性邊緣的結(jié)構(gòu)。所制備的NiFe-LDH-JH電極在堿性條件下表現(xiàn)出優(yōu)異的OER活性與超長穩(wěn)定性，在100 mA cm-2下過電位僅為262 mV，并在100 mA cm-2下穩(wěn)定運(yùn)行300小時后性能衰減極小。

文章亮點(diǎn)

（1）秒級合成：ULJH技術(shù)實(shí)現(xiàn)秒級原位生長，顯著優(yōu)于傳統(tǒng)水熱法（數(shù)小時至數(shù)天）。

（2）性能優(yōu)異：在100 mA cm-2高電流密度下過電位低至262 mV，性能優(yōu)于大多數(shù)已報道材料及商用RuO2。

（3）界面強(qiáng)化：熱沖擊誘導(dǎo)的晶格錨定增強(qiáng)界面結(jié)合，防止催化劑脫落?？量虠l件下穩(wěn)定運(yùn)行超過300小時，性能衰減極微。

（4）缺陷工程：非平衡合成引入大量氧空位（34.1%），優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)與反應(yīng)動力學(xué)。

圖文解析

圖1：合成示意圖與結(jié)構(gòu)表征

圖（a）ULJH合成示意圖顯示，通過通電在含Ni2?/Fe3?的鹽溶液中實(shí)現(xiàn)秒級原位生長。圖（b-c）SEM顯示，NiFe-LDH-JH在泡沫鎳上形成均勻、多孔的超薄納米片結(jié)構(gòu)。圖（d-f）TEM與HRTEM顯示，清晰晶格條紋（0.26 nm和0.15 nm），對應(yīng)NiFe-LDH的（012）與（110）晶面。圖（g-j）EDS mapping直觀呈現(xiàn)Ni、Fe、O三種元素在催化劑中的分布情況，三種元素均勻分散，表明NiFe-LDH的成功合成及元素的均勻摻雜。

圖2：XPS表征分析

圖（a）XPS全譜顯示Ni、Fe、O均存在，與EDS Mapping結(jié)果一致，說明催化劑組成符合設(shè)計預(yù)期。圖（b）Ni 2p譜顯示Ni2?與Ni3?共存，且NiFe-LDH-JH的峰位向低結(jié)合能偏移，表明電子密度增強(qiáng)。圖（c）Fe 2p譜中Fe3?峰也出現(xiàn)負(fù)移，反映局部電子結(jié)構(gòu)優(yōu)化。圖（d）O 1s譜顯示氧空位含量顯著提高（從12.6%提升至34.1%），氧空位可促進(jìn)局部電子重分布，加速OER動力學(xué)。

圖3：電催化性能評估

圖（a-b）LSV曲線顯示NiFe-LDH-JH在10和100 mA cm?2下過電位最低（220 mV和262 mV），且在高電流密度下優(yōu)勢更明顯，符合工業(yè)應(yīng)用需求。圖（c）Tafel斜率為45.4 mV dec?1，表明反應(yīng)動力學(xué)更快。圖（d）EIS譜顯示電荷轉(zhuǎn)移電阻顯著降低。圖（e）雙電層電容（Cdl）達(dá)5.2 mF cm?2，表明活性面積更大，暴露的活性位點(diǎn)更多。圖（f）將NiFe-LDH-JH與已報道的優(yōu)秀OER催化劑進(jìn)行性能對標(biāo)，證實(shí)其在100 mA cm?2電流密度下的過電勢處于領(lǐng)先水平。圖（g-h）300小時恒流測試后性能衰減極小，催化劑結(jié)構(gòu)保持完整。

圖4：AEMWE電解槽性能表征

圖（a）為AEMWE圖片，展示了裝配的NiFe-LDH-JH||Pt/C和NiFe-LDH-HT||Pt/C電解槽。圖（b）示意圖詳細(xì)標(biāo)注各組件位置及電解質(zhì)流動方向。圖（c）極化曲線顯示，NiFe-LDH-JH基電解槽在500 mA cm?2下僅需1.75 V，遠(yuǎn)低于NiFe-LDH-HT，表明其具有更高的水分解活性。圖（d）性能對比顯示，在1.80 V下，NiFe-LDH-JH基電解槽的電流密度達(dá)680 mA cm?2，是NiFe-LDH-HT的2.66倍。圖（e）長期穩(wěn)定性測試：在500 mA cm?2下運(yùn)行100小時，NiFe-LDH-JH基電解槽的電壓衰減率僅為0.47 mV h?1，優(yōu)于多數(shù)非貴金屬基AEM電極。

總結(jié)與展望

本文提出的超快液體焦耳熱合成策略，為高效、穩(wěn)定的非貴金屬析氧催化劑的規(guī)?；苽涮峁┝诵滤悸?。該方法通過秒級熱沖擊實(shí)現(xiàn)LDH的原位生長與界面強(qiáng)化，同時引入豐富的氧空位，顯著提升了電荷傳輸與催化活性。未來該技術(shù)有望拓展至其他層狀雙氫氧化物或金屬氧化物的快速合成，推動電解水制氫、金屬-空氣電池等能源轉(zhuǎn)換技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用。

通訊作者簡介

郭春顯，蘇州科技大學(xué)教授，材料科學(xué)與工程學(xué)院院長，博士生導(dǎo)師，國家級海外高層次青年人才，江蘇省高等學(xué)校優(yōu)秀科技創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)帶頭人，江蘇省生化傳感與芯片技術(shù)工程研究中心主任。博士畢業(yè)于新加坡南洋理工大學(xué)，先后在西南大學(xué)、新加坡國立大學(xué)、美國凱斯西儲大學(xué)、澳大利亞阿德萊德大學(xué)開展教學(xué)和研究工作。研究方向聚焦電催化、超敏傳感技術(shù)，主持國家重點(diǎn)研發(fā)計劃課題、國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目等國家級項(xiàng)目7項(xiàng)。發(fā)表學(xué)術(shù)論文200余篇，論文總被引用24900余次，h-index為72，入選科睿唯安全球高被引科學(xué)家榜單。獲國家海外高層次青年人才、江蘇省雙創(chuàng)人才等稱號，研發(fā)成果獲中國產(chǎn)學(xué)研合作創(chuàng)新成果獎。擔(dān)任《Materials Reports: Energy》副主編。

胡傳剛，北京化工大學(xué)教授，氫能科學(xué)與工程專業(yè)負(fù)責(zé)人，博士生導(dǎo)師，國家級海外高層次青年人才，入選斯坦福大學(xué)2024全球前2%頂尖科學(xué)家和2024終身科學(xué)影響力榜單，從事先進(jìn)高效穩(wěn)定電極材料的精確設(shè)計、合成與制備，及其在鋰/鈉離子電池、鋰/鋅-空氣電池、燃料電池等可再生新能源器件中的應(yīng)用。在國際知名學(xué)術(shù)期刊發(fā)表SCI論文100余篇，參與編著英文書籍3章。論文總被引18620余次，h-index為70。其中60余篇論文以第一或通訊作者發(fā)表在PNAS.、Chem. Soc. Rev.、Nature Commun.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nano Lett.、ACS Nano、Adv. Energy Mater. 等國際頂級期刊。Nature Commun., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano, Adv. Energy Mater. Nano Energy等國際重要學(xué)術(shù)期刊審稿人。Materials in Frontiers特刊主編，Nano research energy、e-science、Int. J. Min. Met. Mater.、物理化學(xué)學(xué)報等期刊青年編委。

劉峰，博士，蘇州科技大學(xué)講師，博士畢業(yè)于北京化工大學(xué)，師從戴黎明教授，2022.09-至今擔(dān)任蘇州科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院、材料科學(xué)與器件研究院講師，主要研究方向?yàn)橄冗M(jìn)納米材料的可控制備及其能源電催化應(yīng)用，能源轉(zhuǎn)換與儲存技術(shù)（包括燃料電池、電解水制氫、金屬-空氣電池、電催化耦合系統(tǒng)等）。迄今在國際知名學(xué)術(shù)期刊Science Advances, Advanced Materials, Advanced Functional Materials, Applied Catalysis B: Environmental, Small, Chemical Engineering Journal, Chemical Communications等期刊上發(fā)表論文20余篇。承擔(dān)科研項(xiàng)目4項(xiàng)，包括主持國家自然青年科學(xué)基金項(xiàng)目（C類）、江蘇省自然青年科學(xué)基金項(xiàng)目、江蘇省高等學(xué)校自然科學(xué)研究面上基金項(xiàng)目及蘇州科技大學(xué)青年引進(jìn)人才項(xiàng)目。

本文使用的焦耳加熱裝置由合肥原位科技有限公司研發(fā)，感謝老師支持與認(rèn)可！

焦耳加熱裝置

焦耳加熱裝置是一種新型快速熱處理/合成的設(shè)備，該設(shè)備可使材料在極短（毫秒級/秒級）時間內(nèi)達(dá)到極高的溫度（1000~3000℃），升溫速率最快可達(dá)到10000k/s；通過對材料的極速升溫，可考察材料在極端環(huán)境、劇烈熱震情況下的物性改變，可通過極速升降溫制備納米尺度顆粒，單原子催化劑，高熵合金等。目前廣泛應(yīng)用在電池材料、催化劑、碳材料、陶瓷材料、金屬材料、塑料降解、生物質(zhì)等領(lǐng)域。